من اهتماماته للغة العربية والدفاع عنها أمام الدعوات الهدّامة التي كانت تحاول النيل منها في ذلك الوقت ، فجاءت أبحاثه المجمعية التي قدمها في السنوات الست التي قضاها في المجمع ( 1932 - 1938 ) على جانب كبير من الأهمّية ، وأسهمت إسهاما فعّالا في رسم الطريق الذي اختطّه المجمع ، وقد كان المنافح الأول عن قراراته ، يبيّن الغرض من هذه القرارات ويحتج لها بالشواهد والنصوص من التراث اللغوي الذي تضلّع منه .
وفي أول أكتوبر 1933 م انتقل إلى كلية الآداب بالجامعة المصرية منتدبا من دار العلوم في وظيفة مدرس للأدب العربي ، ثم وافق مجلس الجامعة المصرية بجلسته التي عقدت في 6 أكتوبر 1934 م على أن يوضع الإسكندري في درجة أستاذ اعتبارا من أول أكتوبر 1933 م وهو تاريخ انتدابه للعمل بالكلية ، ولم يطل به المقام في كلية الآداب ففي فبراير 1935 م أحيل إلى التقاعد ( المعاش ) ، وبعد التقاعد ( المعاش ) انتدبه أحمد نجيب الهلالي وزير المعارف آنذاك إلى الوزارة عضوا في المكتب الفني يمثّل اللغة العربية في هذا المكتب ، وقد بهر سائر الأعضاء الممثلين للمواد الأخرى بسعة علمه وشمول معارفه ، وقد شارك في وضع مناهج اللغة العربية للمدارس الابتدائية والثانوية ، وفي مراجعة كتب اللغة العربية لهذه المدارس مع طه حسين ومهدي علّام ، كما قام بالاشتراك مع حفني ناصف ومصطفى عناني بتصحيح النسخة الاسمية من المصحف الشريف الذي قررت وزارة المعارف العمومية اعتمادها بمدارسها المختلفة .
وفي فبراير 1938 م أصدر محمد بهي الدين بركات رئيس المجلس الأعلى لدار الكتب المصرية آنذاك قرارا بضمّ الإسكندري إلى الدار لما كان يتمتع به من ميزة فريدة في معرفة المخطوطات وكشف زيفها ، ويعدّ هذا العمل آخر ما كلّف به في حياته ، حيث قضى فيه مدة لا تتجاوز ثلاثة أشهر فقط قبل وفاته في التاسع عشر من أبريل 1938 م .
توفي في منتصف الساعة الخامسة من مساء يوم الثلاثاء 18 صفر 1357 ه / 19 أبريل 1938 م لقي ربّه بعد حياة حافلة استمرت ثلاثة وستين عاما . وقد تصادف وفاة المستشرق الإيطالي كارلو نلينو عضو المجمع في العام نفسه ( 25 يوليو 1938 م ) فأقام لهما المجمع حفل تأبين في دار الأوبرا الملكية يوم الجمعة 13 يناير 1939 م ، وقد ألقى كلمة الأسرة شقيقه المؤرخ عمر الإسكندري ، كما ألقى الشاعر علي الجارم عضو المجمع قصيدة في رثائه هو ونلينو [ مجلة مجمع اللغة العربية ، ج 5 / 58 - 75 ] .
آثاره
هي في معظمها كتب مدرسية أو جامعية ألّفت للتدريس في المدارس الابتدائية والثانوية أو دار العلوم وهي : 1 - تاريخ آداب اللغة العربية في العصر العباسي ، مطبعة السعادة ، القاهرة ، 1912 م ؛ 2 - تاريخ آداب اللغة العربية في الأندلس والدول المتتابعة ، مطبعة الجمل المصرية 1925 م ، والمطبعة التجارية الكبرى بمصر 1927 م ؛ 3 - اقتراح في الكيمياء ، دار الكتب المصرية ، 1938 م ؛ 4 - الأمثال والمختارات ، انتخبها وفسّرها وعلّق عليها ، ط سنة 1919 لطلبة السنة