هنوز يك ماه از اين تبعيد نگذشته بود كه مالك موفق شد ، اجازهء مسافرت به مدينه را بگيرد . او ابتدا به كوفه رفت و همراه با معترضان به فساد سعيد ( حاكم كوفه ) به مدينه نزد عثمان آمد و عثمان قول داد تا سعيد را بر كنار كند ، ولى چنين نكرد . اشتر كه توان مالى براى اقامت در مدينه و كوفه را نداشت ، صد هزار درهم از طلحه و زبير وام گرفت و آن را بين يارانش تقسيم كرد و پيش از آنكه سعيد به كوفه برسد ، خود را به كوفه رساند ، ده هزار مرد با او بيعت كردند و او در رأس اين نيروها به بيرون شهر رفت و با شمشير كشيده چنان لرزه‌اى بر اندام سعيد انداخت كه مجبور شد به مدينه باز گردد . در جريان محاصرهء منزل عثمان ، مالك به عنوان نماينده انقلابيون نزد عثمان رفت و به او گفت : مردم از تو مىخواهند يا از خلافت كناره‌گيرى كنى يا گذشته را جبران كنى و يا رفتارت را نيكو نمايى ؛ در غير اين صورت آنها تو را خواهند كشت . عثمان نپذيرفت و اشتر از خانه بيرون رفت و در گوشه‌اى نشست . مردم به سوى خانه رفتند ، آن را به آتش كشيدند و عثمان را كشتند . اشتر در دورهء امام على ( ع ) پس از كشته شدن عثمان ، سيل مشتاقان بيعت با اميرمؤمنان به سوى منزل آن حضرت جارى شد و اشتر در پيشاپيش آنها بود . اشتر ، طلحه و زبير سه روز به آن حضرت اصرار مىكردند كه بيعت را قبول كند ، ولى ايشان نمىپذيرفت ، تا اينكه آن حضرت دست خود را به رسم بيعت به اشتر داد و بدين گونه او نخستين كسى شد كه با امام ( ع ) بيعت كرد . پس از وى طلحه و زبير و گروهى از مردم بيعت كردند و بيعت بقيهء مردم به فردا در مسجد پيامبر ( ص ) موكول شد . فرداى آن روز پس از نظرخواهى حضرت على ( ع ) از مردم دربارهء حكومتش ، تمامى مردم بيعت كردند . در جمل پس از بيعت عمومى با امام على ( ع ) ، عايشه كه آن هنگام در مكّه بود به بهانهء خونخواهى عثمان فتنه را آغاز كرد . همين كه اشتر از اين خبر آگاه شد ، ضمن نامه‌اى به عايشه نوشت : تو همسر رسول خدا ( ص ) هستى و خدا به تو فرمان داده كه در خانه‌ات بنشينى . اگر اطاعت كردى براى تو بهتر است و اگر اصرار ورزيدى كه چوبدستىات را به دست‌گيرى و حجابت را كنار بگذارى و موهايت را در نظر مردم ظاهر كنى ، با تو خواهم جنگيد تا تو را به خانه‌ات باز گردانم .